蒙台梭利对孩子们专注和自律的能力感到无比惊讶。在“儿童之家”，她积累了很多经验，发现孩子们需要秩序，需要自由选择，更需要不断重复活动直至他们自己满意，因为他们关注的是活动过程而不是结果。就这样她逐渐探索出一种称之为“科学教学法”的全新方法，最后形成了“蒙台梭利教育法”！她发现这些孩子将积极探究、主动发现的好习惯带回到家里，同时也将他们绽放的光彩带给了身边的人们。
蒙台梭利认为，孩子的学习与成人不同，他们不是用大脑而是用心理能力直接吸收知识，并通过吸收周围环境的知识和经验，他们逐渐建立起自己的精神世界。孩子这种被称为“吸收性心智”赋予了孩子巨大的学习能力。这一能力使他们以无意识的方式高效全纳地吸收周围的经验和知识，不仅帮助他们适应环境，学习成人的生活和行为，而且创造他们自己的独特个性。
蒙台梭利特制了很多教具，如小型的家具、玻璃、陶瓷等小物件，这在当时也是首创。她为孩子准备了一个环境，在这个环境中她以研究者的身份来观察孩子、发现他们的天赋，以此帮助他们自发地成长。她通过不断调整这些教具来适应新的研究发现，同时开发了更多新的教具。
蒙台梭利认为，童年是人一生发展中最重要的时期。在其著作中，蒙台梭利首先强调的就是发现孩子的成长秘密、发展孩子的内在潜力和规律，给孩子以自由，尊重孩子的自我发展和自由发展。
蒙台梭利的教育方法源自于她长期的儿童研究和教育实验，她倡导学校应为儿童设计量身定做的专属环境，并提出了“吸收性心智”、“敏感期”等概念；她强调教育者必须信任儿童内在的、潜在的力量，为儿童提供一个适当的环境，让儿童自由活动。
孩子从出生到6岁，孩子对相关的一切都这说明孩子的身心发展具有敏感期，孩子会通过各种感官，在敏感期内，像一块海绵似的去吸收他所感兴趣的知识，不同阶段会表现出不同的兴趣倾向。这时，在不同的年龄阶段对语言、动作、细节、程序、书写、阅读等分别表现出一种特殊的敏感性，
从降生那刻开始，孩子作为一个独立的个体，开始了自己的生命历程。孩子不仅是一种肉体的存在，更是一种精神的存在，蒙特梭利称之为“精神胚胎”，孩子的精神深深地隐藏着，并不立即表现出来，他通过适宜环境的刺激和自身的努力形成自己的个性。教育的任务是激发和促进孩子内在潜力的觉醒，并按其自身规律使其获得自然的和自由的发展。
1907年蒙台梭利在意大利罗马的圣洛伦佐San Lorenzo开办了第一所“儿童之家”（Casa dei Bambini），招收3-7岁的儿童在那里学习和生活。在“儿童之家”，蒙台梭利发展了别具特色的蒙特梭利幼儿教育法，并在不懈的努力下，向世界各国宣讲她的教育理念，对欧洲乃至整个世界的幼儿教育的发展产生了深远的影响。